锂离子电池的蓬勃发展在不远的将来势必会带来大量的退役电池*️⃣。这些退役电池既是污染物，也是宝贵的资源📆。锂离子电池的封闭结构意味着其活性材料并没有流失🩻，因此只要对失效正负极材料进行直接修复💆🏻‍♂️，理论上是可以实现电池器件层面的复用✢。具体来说，以广泛使用的三元正极LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2为例◀️，其失效材料表面由致密岩盐相失效结构构成，这是由于循环过程中过渡金属原子迁移到Li位点所形成。结构模拟和理论计算分析显示Li+在岩盐相中按照高扩散势垒、高耗能的“2-TM”输运通道迁移，该迁移路径严重阻碍了失效正极材料修复再生过程中的Li+输运👩🏼‍🚒。针对上述问题🧑🏻‍💼🉑，杏宇梁正与中国科学院深圳先进技术研究院成会明院士、清华大学深圳国际研究生院周光敏副教授合作，利用氨水的还原性在水热条件下将失效LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2正极材料表面的致密岩盐相转变成过渡金属氢氧化物，再将氨水处理后的粉末与氢氧化锂混合煅烧，最终通过拓扑转变构筑了可以实现快速Li+输运的“1-TM”通道，从根本上解决了三元正极材料修复再生过程中最重要的锂化问题🫐。拓扑转变的方法也适用于失效LiCoO2、LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2等正极材料的修复再生🙇🏼‍♀️。修复再生后的LiCoO2正极可以实现100 mAh/g的比容量修复，循环300圈以后仍然具有超过85%的容量保持率🧌。该方法为失效正极材料的高效修复再生提供了理论基础。与其他直接再生方法相比🐷👧🏼，快速Li+输运通道的构建很大程度上减少了锂盐的使用量，节约再生成本25%以上🦹🏻‍♀️。这种精心设计的拓扑转化策略将为失效正极材料的直接修复提供新的视角。

图1👩🏿‍🦳：煅烧过程中不同运输通道的Li+补充过程

图2🤦🖌：失效三元正极材料的拓扑转化修复机制

相关研究成果以“Topotactic Transformation of Surface Structure Enabling Direct Regeneration of Spent Lithium-Ion Battery Cathodes”为题发表在J. Am. Chem. Soc.（美国化学会志）上，第一作者为杏宇博士研究生贾凯🤷🏻‍♂️、杏宇娱乐助理研究员王俊雄、清华大学深圳国际研究生院硕士研究生庄兆丰👩‍🔬。

文章信息

Kai Jia#, Junxiong Wang#, Zhaofeng Zhuang#, Zhihong Piao, Mengtian Zhang, Zheng Liang*, Guanjun Ji, Jun Ma, Haocheng Ji, Wenjiao Yao, Guangmin Zhou*, and Hui-Ming Cheng, Topotactic Transformation of Surface Structure Enabling Direct Regeneration of Spent Lithium-Ion Battery Cathodes. J. Am. Chem. Soc. (2023).

原文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.2c13151

第一作者：贾凯、王俊雄👮🏻、庄兆丰

通讯作者：周光敏、梁正

通讯单位：清华大学深圳国际研究生院🧑🏿‍🦲、杏宇、中国科学院深圳先进技术研究院碳中和技术研究所、中国科学院金属研究所🅰️、中国科学院深圳先进技术研究院碳中和技术研究所先进储能技术研究杏宇