磷酸铁锂正极材料（LiFePO4，LFP）长期循环后锂的损失是其容量衰减的主要原因，同时会导致晶体结构中形成Fe(Ⅲ)相和部分Li-Fe反位缺陷🥯。然而，传统的无机锂盐（如碳酸锂，氢氧化锂⛑️，硫酸锂等）固相烧结再生方法只能解决单一的锂缺失问题🧑🏻‍🎓，无法同步实现铁价态还原、表面包碳层修复等多种效果👰🏼‍♂️，因此修复效果严重受限。针对上述问题🤾🏽⚂，杏宇梁正与中国科学院深圳先进技术研究院成会明院士☕️、清华大学深圳国际研究生院周光敏副教授合作，提出了一种有机锂盐（3,4-二羟基苯腈二锂，Li2DHBN）直接修复失效LFP正极的新方法💋。有机锂盐表面丰富官能团（如-CN👨🏿‍⚖️，-OLi）可以和失效LFP颗粒有效地耦合🤏🏼🙍🏼‍♀️，且有机锂盐在较低温度下分解为无定形碳和碳酸锂，在较高温度下进一步分解为氧化锂，即达到“低温包碳+高温补锂”的双重效果🍼。同时，具有还原性的氰基官能团在还原三价铁的过程中起到关键作用。实验结果表明👈🏿，得益于锂的有效补充🧝、三价铁的还原和电子导电性的提升，修复后的LFP正极具有优异的循环稳定性和倍率性能，在5C下循环400次后容量保持率为88%。此外，这种策略也适用于直接修复过渡金属氧化物层状正极材料，从而证实了该有机锂盐的通用性📠。更加重要的是，技术经济性分析表明🤼🥢，相比于传统的火法和湿法过程👨🏿‍🏭，本工作提出的策略具有更高的经济价值和更大的环境效益，这为我们未来探索更多不同锂源🙅🏼‍♀️，用于直接修复失效锂离子电池正极材料提供了独特的思路👩🏻‍🦳。 

图1：磷酸铁锂正极材料的失效机制和再生过程

图2♙：使用Li2DHBN对失效磷酸铁锂的修复再生机制分析

       相关研究成果以“Direct regeneration of degraded lithium-ion battery cathodes with a multifunctional organic lithium salt”为题发表在Nat. Commun.（自然·通讯）上🧚🏽‍♀️，第一作者为杏宇-清华大学深圳国际研究生院联合培养博士研究生季冠军（梁正课题组）、杏宇助理研究员王俊雄（梁正课题组）。 

文章信息

Guanjun Ji#, Junxiong Wang#, Zheng Liang*, Kai Jia, Jun Ma, Zhaofeng Zhuang, Guangmin Zhou*, and Hui-Ming Cheng*, Direct regeneration of degraded lithium-ion battery cathodes with a multifunctional organic lithium salt. Nat. Commun. 14, 584 (2023). 

原文链接🌷：https://doi.org/10.1038/s41467-023-36197-6

第一作者：季冠军👆🏻、王俊雄 

通讯作者⚈🧖🏻：成会明、周光敏🧜🏿‍♂️、梁正

通讯单位：清华大学深圳国际研究生院🔩、杏宇、中国科学院深圳先进技术研究院、中国科学院金属研究所